HC-SCR交替循環(huán)脫硝過程的解耦機制結題摘要

碳氫化合物HC和CO等燃料型氣體作為還原劑進行催化還原脫硝技術可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發(fā)展前景，但HC和CO等燃料型氣體的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負面影響較大。本項目提出一種新型回轉式脫硝反應器以實現交替循環(huán)脫硝過程：將吸附區(qū)與還原區(qū)分離，催化劑作為NOx載體在兩個區(qū)域內循環(huán)，充分利用氧氣對吸附的促進，并巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率?；谖竭€原交替循環(huán)過程，我們研究了催化劑表面的NOx吸附還原解耦的脫硝特性和反應機制。我們篩選了一系列碳氫化合物和CO作為還原劑，其中CO表現出較好的脫硝活性。在兼顧催化劑的NOx吸附性能和還原性能的條件下，我們制備優(yōu)化了Fe/ZSM-5和FeCo/ASC催化劑，并將其應用于NOx吸附還原解耦過程，Fe/ZSM-5催化劑在250-400℃、FeCo/ASC催化劑在200-250℃的溫度區(qū)間內表現出了較好的脫硝性能，脫硝效率可達95%以上，且不同與傳統的固定床反應器，基于回轉式反應器的吸附還原解耦過程的脫硝效率在不同溫度下較穩(wěn)定，表現出了優(yōu)異的變工況適應性。在典型的NOx吸附還原動態(tài)過程中，煙氣區(qū)NOx吸附在催化劑表面，出口處NOx濃度較低，還原區(qū)內催化劑表面的NOx被還原的同時亦有一部分從催化劑表面脫附，故出口處NOx濃度較高。由吸附還原動態(tài)曲線可以計算基于進出口煙氣中NOx濃度的NOx脫除率（表征煙氣中NOx脫除效率）、基于整個反應器中NOx濃度的NOx還原率（表征反應器中NOx還原為N2的效率）、基于煙氣中逃逸的CO濃度的CO逃逸率（表征CO經催化劑攜帶進入煙氣區(qū)的比例）等參數。研究結果表明，即使回轉式反應器的NOx脫除率較高，由于大量NOx脫附進入還原氣，系統的整體還原率較低，需在還原側加裝深度還原裝置；還原側CO供給濃度越高，NOx的脫除率和還原率則越高，主要原因是過量的CO不僅可以還原NOx，還可以有效的促進催化劑表面NOx的脫附，進而強化還原側催化劑的再生，原位DRIFT所研究的反應機理也證明了此過程；煙氣側出口檢測到的CO逃逸率較低，因為即使有CO由于還原氣的停滯而殘留在煙氣區(qū)，也可以被氧氣催化氧化，故煙氣的二次污染問題較小。以HC和CO為還原劑的脫硝方式不僅適用于燃煤電站，也適用于鋼鐵、冶金、焦化、玻璃等行業(yè)，預期此技術有很好的市場推廣前景。 2100433B

碳氫化合物選擇性催化還原脫硝技術（HC-SCR）可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發(fā)展前景，但HC-SCR的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負面影響較大。本項目提出一種新型回轉式脫硝反應器以實現交替循環(huán)脫硝過程：將吸附區(qū)與還原區(qū)分離，催化劑作為NOx載體在兩個區(qū)域內循環(huán)，充分利用氧氣對吸附的促進，并巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率?；谖竭€原交替循環(huán)過程，研究催化劑表面的NOx吸附還原解耦機制。建立氣（氣體）固（催化劑表面）兩相摩爾守恒方程，采用界面膜模型計算氣固兩相的傳質，基元反應項嵌入固相方程，實現反應過程的解耦。模擬催化劑表面吸附-還原分離的交替循環(huán)過程，分析循環(huán)時間及循環(huán)頻率等對脫硝效率的影響，研究已吸附于催化劑表面的NOx在還原反應時的最佳反應氛圍。交替循環(huán)脫硝解耦機制的建立是對已有HC-SCR機理的擴充和深入，可作為理論基礎用于新型脫硝反應器的開發(fā)設計。

本項目圍繞有效的熱濕解耦環(huán)境控制體系的構建與實現進行研究，主要表現在獨立除濕方法與過程的實現、強化除濕劑循環(huán)性能的研究、除濕劑再生中涉及的高效能源補償與蓄能方法的研究、以及完整的熱濕解耦環(huán)境控制系統的動態(tài)特性的研究等方面；而子課題則主要圍繞采用太陽能驅動固體除濕循環(huán)的熱力過程特性、熱濕解耦型固體除濕循環(huán)、除濕基材強化吸附與解吸機理、熱濕解耦固體除濕空調循環(huán)熱力分析與評價進行研究。項目主要研究內容和取得成果總結如下： 項目首先對熱濕解耦環(huán)境控制體系熱力循環(huán)構建原理進行研究：①構建了基于溶液除濕的熱濕解耦環(huán)境控制系統，對溶液除濕、蒸發(fā)冷卻、太陽能集熱、吊頂輻射供冷及置換通風等技術進行全面實驗研究。②構建了利用雙蒸發(fā)溫度的熱濕解耦分段處理的空調系統，進行了相關的實驗研究，建立系統動態(tài)模型，獲取關鍵參數的優(yōu)化方法。③利用冰蓄冷方式解決熱負荷的處理問題，構建了與深度溶液除濕相結合的帶預冷的蒸發(fā)式過冷水制冰系統。④基于固體除濕，建立了采用太陽能驅動的新型雙轉輪兩級固體除濕空調循環(huán)，對循環(huán)在冬季采暖和夏季制冷工況下進行了熱力性能測試。 其次，對除濕過程多變量的耦合傳熱傳質機理進行了研究：①利用平板降膜溶液除濕/再生實驗平臺對空氣與溶液間的耦合熱質傳遞特性進行分析。②通過以新型氧化鋁(Al2O3)泡沫陶瓷作為填料的直接蒸發(fā)冷卻實驗系統，對空氣與水的跨溫區(qū)熱質傳遞特性以及填料的性能進行研究。③進行了除濕基材復合除濕劑強化吸附與解吸機理研究；設計了新型熱濕解耦型除濕換熱器，對其傳熱傳質性能進行研究。 第三，針對除濕劑再生過程低品位熱能高效補償與利用的方法進行研究：①建立了新型電滲析再生器，并進行了相關性能研究；在其研究基礎上又建立了改進型太陽能溶液預處理電滲析再生系統。②完成了新型熱濕解耦太陽能除濕換熱器循環(huán)的構建和測試。 最后，對熱濕解耦環(huán)境控制系統動態(tài)特性和參數優(yōu)化進行了研究：①構建了新型熱泵驅動溶液除濕自主再生溫濕度獨立處理空調系統，并對其動態(tài)特性進行研究；②建立起雙轉輪兩級除濕空調系統的熱力學理論模型，模擬分析了全年的運行工況；③進行了熱濕解耦固體除濕空調循環(huán)熱力學分析與性能評價。 2100433B