HC-SCR交替循環(huán)脫硝過程的解耦機(jī)制

碳?xì)浠衔颒C和CO等燃料型氣體作為還原劑進(jìn)行催化還原脫硝技術(shù)可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發(fā)展前景，但HC和CO等燃料型氣體的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負(fù)面影響較大。本項(xiàng)目提出一種新型回轉(zhuǎn)式脫硝反應(yīng)器以實(shí)現(xiàn)交替循環(huán)脫硝過程：將吸附區(qū)與還原區(qū)分離，催化劑作為NOx載體在兩個(gè)區(qū)域內(nèi)循環(huán)，充分利用氧氣對吸附的促進(jìn)，并巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率?；谖竭€原交替循環(huán)過程，我們研究了催化劑表面的NOx吸附還原解耦的脫硝特性和反應(yīng)機(jī)制。我們篩選了一系列碳?xì)浠衔锖虲O作為還原劑，其中CO表現(xiàn)出較好的脫硝活性。在兼顧催化劑的NOx吸附性能和還原性能的條件下，我們制備優(yōu)化了Fe/ZSM-5和FeCo/ASC催化劑，并將其應(yīng)用于NOx吸附還原解耦過程，F(xiàn)e/ZSM-5催化劑在250-400℃、FeCo/ASC催化劑在200-250℃的溫度區(qū)間內(nèi)表現(xiàn)出了較好的脫硝性能，脫硝效率可達(dá)95%以上，且不同與傳統(tǒng)的固定床反應(yīng)器，基于回轉(zhuǎn)式反應(yīng)器的吸附還原解耦過程的脫硝效率在不同溫度下較穩(wěn)定，表現(xiàn)出了優(yōu)異的變工況適應(yīng)性。在典型的NOx吸附還原動態(tài)過程中，煙氣區(qū)NOx吸附在催化劑表面，出口處NOx濃度較低，還原區(qū)內(nèi)催化劑表面的NOx被還原的同時(shí)亦有一部分從催化劑表面脫附，故出口處NOx濃度較高。由吸附還原動態(tài)曲線可以計(jì)算基于進(jìn)出口煙氣中NOx濃度的NOx脫除率（表征煙氣中NOx脫除效率）、基于整個(gè)反應(yīng)器中NOx濃度的NOx還原率（表征反應(yīng)器中NOx還原為N2的效率）、基于煙氣中逃逸的CO濃度的CO逃逸率（表征CO經(jīng)催化劑攜帶進(jìn)入煙氣區(qū)的比例）等參數(shù)。研究結(jié)果表明，即使回轉(zhuǎn)式反應(yīng)器的NOx脫除率較高，由于大量NOx脫附進(jìn)入還原氣，系統(tǒng)的整體還原率較低，需在還原側(cè)加裝深度還原裝置；還原側(cè)CO供給濃度越高，NOx的脫除率和還原率則越高，主要原因是過量的CO不僅可以還原NOx，還可以有效的促進(jìn)催化劑表面NOx的脫附，進(jìn)而強(qiáng)化還原側(cè)催化劑的再生，原位DRIFT所研究的反應(yīng)機(jī)理也證明了此過程；煙氣側(cè)出口檢測到的CO逃逸率較低，因?yàn)榧词褂蠧O由于還原氣的停滯而殘留在煙氣區(qū)，也可以被氧氣催化氧化，故煙氣的二次污染問題較小。以HC和CO為還原劑的脫硝方式不僅適用于燃煤電站，也適用于鋼鐵、冶金、焦化、玻璃等行業(yè)，預(yù)期此技術(shù)有很好的市場推廣前景。 2100433B

碳?xì)浠衔镞x擇性催化還原脫硝技術(shù)（HC-SCR）可避免NH3-SCR的氨逃逸，成本低，有很好的發(fā)展前景，但HC-SCR的脫硝效率受煙氣中氧氣濃度的負(fù)面影響較大。本項(xiàng)目提出一種新型回轉(zhuǎn)式脫硝反應(yīng)器以實(shí)現(xiàn)交替循環(huán)脫硝過程：將吸附區(qū)與還原區(qū)分離，催化劑作為NOx載體在兩個(gè)區(qū)域內(nèi)循環(huán)，充分利用氧氣對吸附的促進(jìn)，并巧妙避免其對NOx還原的抑制，提高整體脫硝效率。基于吸附還原交替循環(huán)過程，研究催化劑表面的NOx吸附還原解耦機(jī)制。建立氣（氣體）固（催化劑表面）兩相摩爾守恒方程，采用界面膜模型計(jì)算氣固兩相的傳質(zhì)，基元反應(yīng)項(xiàng)嵌入固相方程，實(shí)現(xiàn)反應(yīng)過程的解耦。模擬催化劑表面吸附-還原分離的交替循環(huán)過程，分析循環(huán)時(shí)間及循環(huán)頻率等對脫硝效率的影響，研究已吸附于催化劑表面的NOx在還原反應(yīng)時(shí)的最佳反應(yīng)氛圍。交替循環(huán)脫硝解耦機(jī)制的建立是對已有HC-SCR機(jī)理的擴(kuò)充和深入，可作為理論基礎(chǔ)用于新型脫硝反應(yīng)器的開發(fā)設(shè)計(jì)。

本項(xiàng)目圍繞有效的熱濕解耦環(huán)境控制體系的構(gòu)建與實(shí)現(xiàn)進(jìn)行研究，主要表現(xiàn)在獨(dú)立除濕方法與過程的實(shí)現(xiàn)、強(qiáng)化除濕劑循環(huán)性能的研究、除濕劑再生中涉及的高效能源補(bǔ)償與蓄能方法的研究、以及完整的熱濕解耦環(huán)境控制系統(tǒng)的動態(tài)特性的研究等方面；而子課題則主要圍繞采用太陽能驅(qū)動固體除濕循環(huán)的熱力過程特性、熱濕解耦型固體除濕循環(huán)、除濕基材強(qiáng)化吸附與解吸機(jī)理、熱濕解耦固體除濕空調(diào)循環(huán)熱力分析與評價(jià)進(jìn)行研究。項(xiàng)目主要研究內(nèi)容和取得成果總結(jié)如下： 項(xiàng)目首先對熱濕解耦環(huán)境控制體系熱力循環(huán)構(gòu)建原理進(jìn)行研究：①構(gòu)建了基于溶液除濕的熱濕解耦環(huán)境控制系統(tǒng)，對溶液除濕、蒸發(fā)冷卻、太陽能集熱、吊頂輻射供冷及置換通風(fēng)等技術(shù)進(jìn)行全面實(shí)驗(yàn)研究。②構(gòu)建了利用雙蒸發(fā)溫度的熱濕解耦分段處理的空調(diào)系統(tǒng)，進(jìn)行了相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究，建立系統(tǒng)動態(tài)模型，獲取關(guān)鍵參數(shù)的優(yōu)化方法。③利用冰蓄冷方式解決熱負(fù)荷的處理問題，構(gòu)建了與深度溶液除濕相結(jié)合的帶預(yù)冷的蒸發(fā)式過冷水制冰系統(tǒng)。④基于固體除濕，建立了采用太陽能驅(qū)動的新型雙轉(zhuǎn)輪兩級固體除濕空調(diào)循環(huán)，對循環(huán)在冬季采暖和夏季制冷工況下進(jìn)行了熱力性能測試。 其次，對除濕過程多變量的耦合傳熱傳質(zhì)機(jī)理進(jìn)行了研究：①利用平板降膜溶液除濕/再生實(shí)驗(yàn)平臺對空氣與溶液間的耦合熱質(zhì)傳遞特性進(jìn)行分析。②通過以新型氧化鋁(Al2O3)泡沫陶瓷作為填料的直接蒸發(fā)冷卻實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，對空氣與水的跨溫區(qū)熱質(zhì)傳遞特性以及填料的性能進(jìn)行研究。③進(jìn)行了除濕基材復(fù)合除濕劑強(qiáng)化吸附與解吸機(jī)理研究；設(shè)計(jì)了新型熱濕解耦型除濕換熱器，對其傳熱傳質(zhì)性能進(jìn)行研究。 第三，針對除濕劑再生過程低品位熱能高效補(bǔ)償與利用的方法進(jìn)行研究：①建立了新型電滲析再生器，并進(jìn)行了相關(guān)性能研究；在其研究基礎(chǔ)上又建立了改進(jìn)型太陽能溶液預(yù)處理電滲析再生系統(tǒng)。②完成了新型熱濕解耦太陽能除濕換熱器循環(huán)的構(gòu)建和測試。 最后，對熱濕解耦環(huán)境控制系統(tǒng)動態(tài)特性和參數(shù)優(yōu)化進(jìn)行了研究：①構(gòu)建了新型熱泵驅(qū)動溶液除濕自主再生溫濕度獨(dú)立處理空調(diào)系統(tǒng)，并對其動態(tài)特性進(jìn)行研究；②建立起雙轉(zhuǎn)輪兩級除濕空調(diào)系統(tǒng)的熱力學(xué)理論模型，模擬分析了全年的運(yùn)行工況；③進(jìn)行了熱濕解耦固體除濕空調(diào)循環(huán)熱力學(xué)分析與性能評價(jià)。 2100433B